饮用水消毒预处理工艺研究进展

• 2012-05-08
• 专题

在饮用水消毒工艺中，消毒剂不仅可以起氧化反应而灭活微生物、去除水中藻类等，还可与水中有机物、Br^-、I^-,NO₂^-等发生取代或加成反应而生成消毒副产物(DBPs)，而目前大量消毒副产物都被己证实是具有致畸、致突以及致癌性的。目前己确认，三卤甲烷(THMs)与直肠、结肠等消化系统的癌症有关，饮用水中的THMs含量越高，随着饮用时间的延长，对人体健康的损害越大，致癌的危险性也越高⁽¹⁾;卤乙酸(HAAs)的单位致癌风险远高于THMs ⁽²⁾。以N-亚硝基二甲胺(NDMA)为代表的亚硝胺类消毒副产物，由于其具有强致癌性，在国外己经成为非卤化含氮消毒副产物的研究热点⁽³⁾。大量研究表明^(4-8)，对于目前广泛研究的各类卤代、含氮消毒副产物而言，源水中各种天然存在或污染排放的各种有机物是其重要的前体物。在DBPs的诸多控制途径(去除DBPs前体物、改变与改进消毒剂的使用、去除生成的DBPs)中，利用单一或组合等预处理工艺去除源水中的DBPs前体物是比较经济可行的。木文将针对源水中以有机物为主的各种DBPs前体物的预处理工艺及去除途径展开讨论。

1强化混凝

强化混凝是通过改善混凝剂匹配和优化混凝工艺条件等方法来提高对源水中溶解性有机物质的去除率。常用的混凝剂有Al2(SO4)3、FeCl3、PFS(聚合硫酸铁)、PAC(聚合氯化铝)等。一般认为，混凝沉淀对有机物的去除机理主要有3点：一是带正电荷的金属离子与带负电荷的有机物胶体发生电中和而脱稳凝聚；二是金属离子与溶解性有机物分子形成不溶性络合物而沉淀；三是有机物在矾花表面的物理化学吸附。研究表明⁽⁹⁾，强化混凝对水中DBPs前体物具有较好的去除效果。首先，强化混凝对有机物的去除效果主要取决于源水中有机物自身的物理化学性质。林涛等⁽¹⁰⁾研究发现，混凝对分子量人于100000Da的有机物去除率达85%，对分子量小于500Da 的有机物基本无去除效果。王丽花等⁽¹¹⁾认为，THMs及HAAs前体物主要是较小分子量的有机物，其中主要是分子质量在3000Da以下的疏水性有机物，如腐殖酸和富里酸等。王丽花等⁽¹²⁾的研究表明，混凝沉淀对三卤甲烷生成势(THMFP)及卤乙酸生成势(HAAFP)具有一定去除效果，对THMFP去除率为33%~44%，对HAAFP去除率为36.7%~41.9%。此外，不同类型混凝剂对DBPs前体物的去除性能也有差异性。Uyguner等⁽¹³⁾用氯化铁和明矶处理含腐殖酸水体，结果表明明矶能史有效地去除水中的腐殖酸；胡翔等⁽¹⁴⁾指出，聚硅酸硫酸铁在混凝过程中可形成较人矶花，沉降速度快，去除有机物能力明显优于硫酸铁、聚合硫酸铁；曲久辉等⁽¹⁵⁾用高铁酸盐处理含富里酸水体，利用高铁酸盐具有氧化和絮凝的双重作用，对富里酸的去除率达90%以上。由于铁盐和铝盐混凝剂在去除有机物的性能上表现优异，梁好等⁽¹⁶⁾对高铁酸盐与聚合铝联用的研究表明，投加0.42、0.84和1.40mg/L的高铁酸盐再与30mg/L的聚合铝联用，对TOC为6.2mg/L的含藻类源水强化混凝的总有机碳(TOC)去除率分别为29.8%，32.6%，33.5%，比单纯投加50mg/L聚合铝都高。

2化学氧化

化学氧化是利用氧化势能较高的氧化剂产生强氧化性的自山基，将水中有机物氧化分解，同时氧化无机物、去除浮游生物、细菌和色度等。在饮用水预处理工艺中常用的化学氧化剂有臭氧、高锰酸钾以及双氧水等，其中臭氧和高锰酸钾由于其氧化能力较强而受到了研究者们的青睐。

在诸多氧化剂中，臭氧是一种氧化性非常强且具有较高利用前景的氧化剂，它与水中有机物作用主要通过两种途径：一是在pH较低的情况下直接氧化，即臭氧分子选择性地直接氧化水中含有不饱和键的有机物，其中主要是一些疏水性天然大分子有机物，如腐殖酸、富里酸等；二是在pH比较高的情况下间接氧化，臭氧分子部分分解产生的羟基自由基与水中有机物作用，间接氧化具有非选择性，能够与多种有机物反应。有研究表明，疏水性有机物是主要的氯化消毒副产物前体物⁽¹⁷⁾，而臭氧氧化可使疏水性有机物断键开环，从而改变水中疏水性有机物/亲水性有机物的比例，增加水中有机物的极性或亲水性，提高DBPs前体物的可生化性，保证了后续工艺对DBP、前体物的有效去除⁽¹⁸⁾。Chen等⁽¹⁹⁾的研究中，臭氧氧化去除水中溶解性有机碳(DOC)达51.4%；Karnik等⁽²⁰⁾的研究中，催化剂作用下臭氧氧化去除水中DOC达50%；但Defrance等⁽²¹⁾研究发现，经臭氧预处理后THMs含量会有明显的增加，且由于pH、反应时时间、TOC浓度及臭氧投加量(1~3mg/L)的不同，THMs增加的幅度也从15%至55%不等。Henderson等⁽²²⁾认为，水体中藻类细胞解体、胞内物质外泄以及源水中或者藻类细胞残体中大颗粒有机物或大分子有机物的不完全降解，都可能引起水中DOC增加，最终导致THMs产量的增加。臭氧只能降低水的紫外消光值，而不能显著改变紫外吸收光谱的形状，且TOC去除率也较低，因此单独的臭氧氧化并不是一种去除有机物的有效力一法。

高锰酸钾也是一种强氧化剂。一般来说，高锰酸钾对有机物的氧化作用主要限于后者的官能基团和复合键的种类，特别是只对有机物的特种官能基团进行选择性氧化。由于高锰酸钾氧化能力较臭氧弱，不与臭氧反应的有机物也不能被高锰酸钾氧化，且高锰酸钾亦不能将其氧化的有机物完全矿化为CO2和H2O，往往生成许多中间产物，因此更多时候高锰酸钾不作单独使用，而是与其它工艺联用。因此，高锰酸钾的净化能力在不同的研究中差异较人。刘晓飞等⁽²³⁾的高锰酸盐氧化对DBP、前体物的去除率可达20%以上，而臭氧氧化的去除率仅约10%，二者复合氧化可在一定程度上提高对THMFP和HAAFP的去除率；但张永吉等⁽²⁴⁾却发现，高锰酸钾增加了腐殖酸和其它亲水物质的碳碳不饱和双键的含量，使其卤代活性增加，使三卤甲烷生成量升高。

3生物氧化

生物氧化是借助于微生物的新陈代谢作用来去除水中的有机物。水中的有机物分为可生物降解的有机物和难生物降解的有机物，生物氧化能将可生物降解的有机物分解成稳定的无机物，以削减DBPs前体物的含量。常用的方法有生物滤池、生物转盘、生物流化床、生物接触氧化池以及膜生物反应器等。1971年，小岛贞男首次将生物接触氧化法用于富营养化水源水预处理，在曝气充氧条件下，源水中低浓度的可生物降解的有机质被生物膜中好氧微生物降解并吸收利用，出厂水的水质得到明显改善。王世和⁽²⁵⁾的研究发现，源水经过生物流化床停留6min，即可去除氨氮85%以上，生物流化床具有生物氧化和吸附絮凝的双重作用，降低浊度15%以上，能有效改善后续处理的沉降和过滤性能，可节约80%的加氯量，从而减少DBPs的形成。刘建广等⁽²⁶⁾研究了生物曝气滤池对微污染水源水中氨氮及有机物的去除性能，实验表明，生物曝气滤池可高效去除氨氮与NO₂^-，其对氨氮的去除率可达80%以上，对水中可同化有机碳(AOC)的去除率达58% ,有效地去除了DBPs前体物。宋向阳⁽²⁷⁾用移动床生物膜反应器和陶粒生物滤池处理微污染的源水，发现二者均能有效去除水中的天然有机物(NOM)、藻类和藻毒素等污染物，并有效地降低了消毒副产物生成势。吴为中等⁽²⁸⁾比较研究了不同生物接触氧化法的净化效果，结果表明颗粒填料的淹没式曝气生物滤池对溶解性有机物(DOM)、DBPs前体物、氨氮、NO₂^-、TOC、COD_Mn,等的去除效果要明显好于采用YDT弹性立体填料的中心导流筒曝气生物接触氧化法与肖接微孔曝气生物接触氧化法。孙治荣等⁽²⁹⁾研究了水温对生物接触氧化去除THMs前体物的影响，结果表明，当水温由15.8℃降至12.8℃时，THMs前体物的去除率由65.2%降至18.8%。革秉直等⁽³⁰⁾发现，在生物接触氧化过程中，山于微生物新陈代谢产物溶解在出水中的缘故，也会导致出水有机物和消毒副产物的增加。

4光降解

在水处理过程中，由于紫外光(UV)对水中有机物具有直接或间接的降解能力，因而常作为对水中有机物等进行光化学降解的主要手段。对于UV对有机物的降解能力，许多研究都报道了UV能够破坏水中溶解性有机物的结构，增加其可生物降解性。Choi等⁽³¹⁾认为，虽然UV能破坏水中溶解性有机物分子形成小分子有机物，但这些小分子有机物却还不足够小可供微生物直接利用。由于UV不能将水中有机物彻底地降解去除，因此在一些研究中发现了经UV照射后消毒副产物增加的现象⁽³²⁾。为了强化UV对水中有机物的去除效果，一些研究中采用了光催化技术，通过在水中加入一定数量的半导体催化剂，在光辐射下产生强氧化能力的自由基氧化水中的有机物。魏宏斌等⁽³³⁾认为，UV/TiO₂光催化技术在足够的作用时间下，能够将水中有机物氧化为CO₂和水等简单无机物。由于UV降解有机物的特性，单纯UV照射对有机物并没有显著的去除效果，因此实际水处理工艺中史多是将UV与其它工艺联合使用。

5膜分离

膜分离技术应用于水处理始于20世纪80年代后期，主要有微滤(MF)、超滤(UF)、纳滤(NF)、反渗透(RO)等，能够有效去除水中的嗅、味、色度、微生物、DBPs前体物以及其它有机物，具有工艺适应性强、操作及维护方便、易于实现自动化等特点。一般来说，MF和UF对水中高分子量有机物具有较好的去除效果，但是山于其膜孔径与溶解性有机物相比较大，因此单独应用MF和UF膜对水中溶解性有机物的去除率并不高⁽³⁴⁾，而水中溶解性有机物被认为是水中重要的DBPs前体物。另一方面，由于NF的分离机理为筛分和溶解扩散并存，NF可有效去除分子量大于200Da的各类物质，部分去除单价离子和分子量低于200 Da的物质，其分离性能明显优于UF和MF，与RO相比又具有部分去除单价离子、过程渗透压低、节能等优点。李灵芝等⁽³⁵⁾利用NF膜对微污染水源水的某市自来水进行深度处理试验，结果发现NF工艺可有效地去除水中的氨氮、NO₂^-、TOC、致突变物等。Siddiqui等⁽³⁶⁾的研究中，NF对于THMFP、HAAFP和水合氯醛前体物的去除率分别达97%、94%和86%。膜分离技术是目前去除水中DBPs前体物最为有效的方法之一，但是水中存在的天然有机物容易引起膜污染⁽³⁷⁾，因此要求对源水进行严格的各种预处理和常规处理，以避免频繁的膜淤塞和污染。

6离子交换

离子交换去除饮用水中有机物是随着各种大孔离子交换树脂和磁性离子交换树脂(MIEX)的出现而发展起来的，前者孔较大，对有机物质吸附可逆性好，抗有机物污染能力也较强；后者是目前研究较多的一种树脂，其粒子孔径是一般离子交换树脂的1/5~1/2，因此有更大的比表而积，使得有机物不需要依赖粒子内部孔道扩散就可与离子交换部位接触而被去除。一般来说，离子交换树脂对小分子量有机物具有显著的去除效果，能有效控制消毒副产物生成。Tan等⁽³⁸⁾的研究中，离子交换树脂对DOC的去除率达70%；Tumbas等⁽³⁹⁾的离子交换树脂对THMFP的去除率达81%。Bolto等⁽⁴⁰⁾的离子交换树脂对UV吸收物去除率高达90 %。就MIEX对有机物分子的去除特征而言，其可以去除所有分子质量在680~1421 Da范围内的有机物和大部分分子质量在320~576Da范围内的有机物⁽⁴¹⁾。陈卫等⁽⁴²⁾研究了MIEX对水中有机物的去除性能，结果表明，MIEX对UV₂₅₄、DOC和COD_Mn的去除率分别稳定在82%、66%和50%。此外，Tan等⁽⁴³⁾对弱碱性树脂和强碱性树脂对有机物的去除性能的比较表明，弱碱性树脂对水中UV吸收物有较好的去除。

7活性炭吸附

活性炭吸附是目前去除饮用水中有机物、降低消毒副产物生成量的推荐工艺之一。活性炭结构多孔、比表而积巨大，物理吸附能力较强，能有效吸附水中的各种有机物。Panyapinyopol等⁽⁴⁴⁾的研究表明，源水有机成分中的亲水中性物质和疏水酸性物质是形成THMs的主要前体物。张晓健⁽⁴⁵⁾也发现，生物活性炭工艺能同时有效去除疏水性和亲水性两种有机物，去除率分别为29. 2%和23%，同时该工艺对 DOC、UV₂₅₄,THMFP、HAAFP的去除率分别为26%，70%，26.5%，52.2%。杨开等⁽⁴⁶⁾均研究表明，在滤前末预氯化或预氧化的条件下，生物活性炭对有机物和氨氮的去除效果显著，COD_Cr和UV₂₅₄的平均去除率分别为40. 4%和48.9%。当进水氨氮浓度在2mg/L以下时，其平均去除率为82.5%，浊度的平均去除率约82.4%，出水浊度的平均值为0. 51NTU。张文中等⁽⁴⁷⁾用粉末活性炭去除微污染源水中的COD_Mn，当粉末活性炭投加量为30mg/L时，COD_Mn的去除率可达45.8%。董秉直等⁽⁴⁸⁾也发现，粉末活性炭表现出对小分子有机物较好的吸附效果，有效地去除了微污染源水中的有机物。有同样报道，粉末活性炭也表现出对源水中有机物较好的去除效果，去除率高达83%；但同时，水中有机物较高的亲水性会限制活性炭的传质和吸附过程以及吸附于活性炭上的有机物的脱落均可造成活性碳对有机物去除效果不理想。

8其它工艺

近年来，电化学技术因其处理效率高、操作简便、易于实现自动化、环境兼容性好等优点而受到普遍的重视。电化学技术处理饮用水主要是通过高压或低压净电场的作用，使水体中的氧激活成为活性氧，如超阴离子自由基、过氧化氢、羟基自由基和单线态氧等，通过这些活性自由基的作用达到杀菌、灭藻的作用。魏守强等研究了以铝作阳极，采用牺牲阳极电解法去除水中的腐殖酸，且不需向其中额外加入电解质，结果表明，施加电压越高，去除速率越快，去除率越高，在酸性或碱性条件下，去除效果更好。傅剑锋研究了富里酸的光电催化过程，发现2h的光电催化可使耗氯量与二氯甲烷生成势分别减少72%和81%。此外，超声技术在水处理工艺中的应用也受到了人们的关注。张胜华等研究了利用超声空化作用去除水中天然有机物，经20min超声作用即可去除水中31. 6%的TOC。

9组合土艺

随着水污染状况的加剧，许多饮用水水源的水质特性也变得愈加复杂化，单一的水处理工艺己不能满足日益严格的水质标准，大量的组合工艺应运而生。光化学氧化技术是在化学氧化和光辐射的共同作用下，使氧化反应在速率和氧化能力上比单独的化学氧化、辐射有明显提高的一种水处理技术。Chin等⁽⁴⁹⁾通过试验证明，UV-O₃处理工艺对源水中TOC的去除效果要比单独使用O₃或UV好得多。Toor等⁽⁵⁰⁾发现，水体在经过UV-H₂O₂处理后生物可降解能力人人增加，于是用UV-H₂O₂联合BAC用于水处理，结果显著降低了DBPs前体物、TOC以及UV₂₅₄。

由于臭氧氧化可将大分子有机物破坏形成小分子有机物利于微生物吸收降解，因此一些研究中将臭氧与生物氧化技术联用。张可欣研究了臭氧与陶粒生物滤池组合工艺，该工艺对二氯乙酸前体物有一定的去除作用，对二氯乙酸前体物的去除效果较为显著。郭召海等的O₃-BAC组合工艺对COD_Mn和TOC的去除率分别可达70%和60 %。吴红伟等将臭氧、生物陶粒和活性炭二者联合用于处理饮用水源水，该组合工艺对UV₂₅₄、TOC、可生物降解溶解性有机碳(BDOC)、AOC、THMFP和HAAFP的去除率分别达到了95.1%、92.5%、98.4%、85.8% 、63. 1%和89.1%。一般认为臭氧还具有助凝作用，于是刘海龙等采用臭氧强化混凝工艺处理高藻水，对藻类的去除率可达99.3%。对于活性炭，除常与臭氧联合使用外也与其它生物氧化工艺以及膜滤技术等联用。季民考察了生物陶粒过滤邵玫絮凝砂滤书舌性炭组合工艺对微污染源水中有机污染物和消毒副产物前体物的去除效果，结果表明该工艺能有效消减水中微量有机物的种类，经该工艺处理后水中有机物山进水中54种降至25种，且该工艺出水中三卤甲烷总含量不及常规混凝沉淀工艺出水中含量的五分之一。张捍民等用生物陶粒柱粉末活性炭膜生物反应器系统对水中COD_Mn平均去除率达76. 97%。王琳等用活性炭-UF工艺处理饮用水，能有效地去除水中COD_Mn和UV₂₅₄，尤其是对腐殖酸和富敏酸有较高和稳定的去除效果。李灵芝等采用颗粒活性炭-UF工艺处理微污染源水，对TOC的去除率可达90%。

此外，由于离子交换树脂能够较有效地去除水中有机物，因此研究者们希望通过离子交换树脂与其它工艺组合强化对DBPs前体物的去除效果。Singer等⁽⁵¹⁾通过在混凝前增加MIEX, DOC去除率从50%增加到87% ，UV₂₅₄去除率从78%增加到94% , THMFP去除率从34%增加到89 % 。Korbutowicz等⁽⁵²⁾把MIEX工艺作为UF的预处理,DOC去除率达到80%, UV₂₅₄去除率达到90%。Johnson等⁽⁵³⁾用MIEX工艺预处理源水后进行臭氧氧化，DOC去除率可达70%以上，同时还减少了出水中澳酸盐含量。Zhang等⁽⁵⁴⁾用MIEX和混凝以及膜滤技术联用处理污水厂二沉池出水，对有机物的去除率达到90% , UV₂₅₄去除率达95 %。

综上所述，各种前处理工艺在控制消毒副产物前体物的性能上各有所长，在实际水处理过程中应根据水源水具体水质特征选用合适的方法，在单一工艺不能达到出水要求时，可将不同工艺进行组合，将单一工艺的物理、化学以及生物作用有机地结合起来，强化对消毒副产物前体物的去除效果，达到最终消减消毒副产物产量的目的。同时，控制消毒副产物的产生史应该从源头进行控制，即加强对水源水质的保护，加人水污染治理力度，防庄水源水质遭受污染破坏，这样才能最人限度地控制消毒副产物的产生，保障人类的饮水健康。

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注：本文为提供者翻译，由于知识所限，其中错误在所难免，敬请原谅。如有问题可以查找原文。

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